氢能的高效转化是清洁能源利用的关键，其中氢氧化反应（HOR）和析氢反应（HER）的动力学瓶颈长期制约着碱性燃料电池与电解水装置的性能提升。传统Sabatier原理指导下的催化剂设计多聚焦于单一中间体的吸附优化，难以应对多步反应中H和OH物种的耦合需求，且普遍存在活性-稳定性权衡难题。针对这一挑战，我校tyc41183太阳成集团先进能源材料团队通过高熵合金策略，成功设计出一种具有梯度亲氧结构的新型电催化剂，实现了双功能氢电催化的动力学突破。
该团队合成了一种由Ir、Ru、Mo、W、Cu五种金属组成的高熵合金纳米颗粒，并负载于氮掺杂空心碳球上（IrRuMoWCu/NHCSs）。研究发现，该催化剂表面原子的随机排布形成了准连续的H和OH吸附能分布，构建了从强吸附到弱吸附的梯度能量分布。密度泛函理论计算与原位拉曼光谱证实，这种独特结构为H和OH中间体提供了低能垒的表面溢流路径（最大能垒仅0.41 eV），使得多步反应中的各基元步骤均可自动迁移至最适宜的活性位点进行，从而有效解耦了传统催化剂中的吸附能线性标度关系。电化学测试表明，该催化剂的HOR质量活性高达8.83 A mg-1，HER在10 mA cm-2下的过电位仅为11 mV，性能远超商业Pt/C及已报道的多数催化剂。此外，基于该催化剂组装的Ni-H2电池在100%放电深度下循环200次后容量衰减小于1%，展现了优异的工业应用潜力。
该工作首次将熵调控与梯度亲氧位点设计相结合，揭示了高熵合金表面动态溢流促进反应动力学的本质机制，突破了静态Sabatier原理的局限，为开发面向复杂电化学过程的高性能催化剂提供了全新范式。相关研究成果以“Entropy‐Mediated Gradient Oxygenophilic Architecture on High‐Entropy Alloy for Dynamic Spillover and Bifunctional Hydrogen Electrocatalysis”为题发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。我校博士生童彦富、李学进副教授等为共同第一作者，李学进副教授、潘原教授、邢伟教授为共同通讯作者，太阳成集团tyc41183为第一署名单位。该研究得到了山东省泰山学者青年计划、国家自然科学基金、山东省自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202517450
